عنوان پایان‌نامه
سنتز نانو ذرات پروسیکایتی لانتایوم ذرات آلایش شده توسط کبالت وپالادیوم به روش شیمیایی وبررسی اثر شرایط سنتز بر مشخصات آنها
- مقطع تحصیلی
- کارشناسی ارشد
- محل دفاع
- کتابخانه مرکزی پردیس 2 فنی شماره ثبت: TN 1229;کتابخانه مرکزی -تالار اطلاع رسانی شماره ثبت: 71685
- تاریخ دفاع
- ۲۸ آذر ۱۳۹۴
- دانشجو
- سیده بهناز ورندیلی
- استاد راهنما
- ابوالقاسم عطائی, علیرضا بابائی
- چکیده
- در پژوهش حاضر، سنتز نانوذرات پروسکایتی فریت لانتانیوم آلاییده شده با Co و Pd به روش هم رسوبی در مقادیر مختلف pH و با استفاده از عوامل قلیایی سدیم هیدروکسید، آمونیوم هیدروکسید و C2H11N3O5 به‌عنوان رسوب دهنده و کلسیناسیون در دماهای متفاوت، گزارش شده است. مشخصات نمونههای سنتز شده، به کمک پراش پرتو ایکس، میکروسکوپ الکترونی روبشی، طیف سنجی رامان، تعیین مساحت ویژه (BET) و احیاء با برنامه دمایی توسط گاز هیدروژن مورد مطالعه قرار گرفت. همچنین فعالیت نانوذرات حاصل، در حذف آلاینده‌های متان و مونواکسید کربن از جریان گاز مشابه خروجی از اگزوز خودرو، آزمایش گردید. آنالیز فازی پراش پرتو ایکس نشان داد که ذرات بلوری تک فاز با ساختار اورتورمبیک، با استفاده از عوامل رسوب دهنده NaOH و NH4OH قابل دستیابی است. نتایج بررسی با میکروسکوپ الکترونی روبشی بیانگر این است که جایگزینی جزئی Pd به جایCo و Fe در ساختار پروسکایت، سبب یکنواختی و کاهش اندازه ذرات از nm 350 به nm 60 می گردد. همچنین نمونه ی سنتز شده با NH4OH در مقایسه با نمونه ی سنتز شده با NaOH دارای متوسط اندازه ذرات کوچکتری است. نتایج طیف‌سنجی رامان نشان داد که اتم های آلایش گر Co و Pd، در مکان B ساختار پروسکایت وارد می گردند. هم چنین میزان جاهای خالی اکسیژن در نمونههای آلایش شده با Pd بیشتر است. بر اساس داده‌های حاصل از BET، پروسکایت‌های سنتز شده با عامل قلیایی NH4OH از سطح ویژه ی بالاتری برخوردارند. احیاء با برنامه دمایی نشان داد که حضور پالادیم، کاهش پذیری نمونه‌ها را تسریع می کند و آن را به دماهای پایین‌تر انتقال می‌دهد. آزمایشات بررسی فعالیت کاتالیستی، حاکی از کاهش دمای تبدیل متان و مونواکسیدکربن، در اثر افزودن پالادیم به ساختار پروسکایت می‌باشد. همچنین نتایج نشان می‌دهند که از میان نمونههای تهیه شده، ترکیب LaFe0.57Co0.38Pd0.05O3 سنتز شده با NH4OH بیشترین فعالیت کاتالیستی را در تبدیل آلاینده‌ها دارد. کلمات کلیدی: پروسکایت، آلایش پالادیم، نانو ذرات، هم رسوبی، فعالیت کاتالیستی
- Abstract
- In the present study, LaFe1-x-yCoxPdyO3 ((x,y) = (0,0), (0.4,0), (0.38,0.05)) nanoparticles were synthesized via a co-precipitation route at various pH values, using ammonium hydroxide, sodium hydroxide and ammonium carbonate as the precipitant, and calcination at different temperatures to study the compositional driven structural changes in lanthanum ferrites. The samples were characterized by XRD, FESEM, Raman spectroscopy, BET specific surface area measurement and H2-TPR. Activity of the samples for abatement of pollutants (i.e. CO and CH4) emitted from natural-gas (NG) fuelled vehicles was investigated using a similar exhaust conditions. Room temperature X ray diffraction patterns confirmed formation of single phase perovskite structure and existence of orthorhombic Pnma symmetry for calcined powders synthesized using NaOH or NH4OH. Field emission scanning electron microscope (FESEM) observations showed that Pd doped powders yielded finer particles along with narrower particle size distribution compared with LaFeO3 and LaFe0.6Co0.4O3. Moreover, using ammonia as the precipitant led to a smaller mean particle size compared to NaOH. Raman analysis reveals that both Co and Pd atoms substitute B-site in perovskite structure with shifting of phonon modes Comparing Raman spectra demonstrated presence of more oxygen vacancies in Pd doped perovskites. BET showed that perovskites synthesized by ammonia have higher surface areas. H2-TPR experiments revealed that Pd facilitates the reducibility of the samples and shifts their reduction to lower temperatures. Catalytic activity results revealed that incorporation of Pd into the perovskite structure would decrease the temperature for conversion of CO and CH4. Activity measurements showed that LaFe0.57Co0.38Pd0.05O3 sample, co-precipitated by NH4OH, resulted in the highest activity for both CO and CH4 oxidation. Keywords: Perovskite, Pd doping, Nanoparticles, Co-precipitation, Catalytic activity
