عنوان پایان‌نامه
سنتز و شناسایی مواد نانومتخلخل Fe/SBA-۱۶ و کاربرد آن به عنوان نانوکاتالیست در هیدروکسیل دار کردن بنزن به فنول
- رشته تحصیلی
- شیمی کاربردی
- مقطع تحصیلی
- کارشناسی ارشد
- محل دفاع
- کتابخانه پردیس علوم شماره ثبت: 5106;کتابخانه مرکزی -تالار اطلاع رسانی شماره ثبت: 59241
- تاریخ دفاع
- ۱۸ شهریور ۱۳۹۲
- دانشجو
- میلاد جورشعبانی
- استاد راهنما
- علیرضا بدیعی
- چکیده
- در این پروژه ترکیب نانومتخلخل SBA-16 با ساختار مکعبی و مساحت سطح و اندازه ی حفره به ترتیب m2/g 964 و nm4/3 سنتز شد و ساختار آن با دستگاه پراش اشعه ایکس (XRD) تایید شد. سپس نمک های آهن و کروم به روش تلقیح روی سطح آن القاح شدند (Fe/SBA-16 و Cr/SBA-16) و نمونه های به دست آمده با استفاده از روش های L.A-XRD،W.A-XRD ، طیف IR، اسپکتروفتومتر UV-visible و جذب و واجذب نیتروژن مورد بررسی قرار گرفتند. نتایج آنالیز ها توزیع یکنواخت گونه ی آهن در کاتالیست (Fe/SBA-16) و تشکیل فاز Cr2O3 در کاتالیست (Cr/SBA-16) را تایید کرد. کاتالیست های تهیه شده در واکنش هیدروکسیل دار کردن بنزن به فنول با استفاده از هیدروژن پروکسید به عنوان اکسیدکننده مورد آزمایش قرار گرفتند و تاثیر عوامل موثر نظیر دما، زمان واکنش، مقدار هیدروژن پروکسید و مقدار کاتالیست بر فعالیت کاتالیست ها مورد ارزیابی قرار گرفت. بهینه ساختن این پارامترها برای کاتالیست های تهیه شده در دو فاز کاملا متفاوت انجام شد. برای کاتالیست Fe/SBA-16 تحت شرایط بهینه: دمای واکنش (C 65)، زمان ( h8)، مقدار هیدروژن پروکسید ( ml2) و مقدار کاتالیست (g 1/0) که با استفاده از روش one-Factor-at-a-timeانجام شد، راندمان و انتخاب پذیری فنول به ترتیب %11/6 و %96/4 بدست آمد. اما این پارامترها برای کاتالیست Cr/SBA-16 طراحی آزمایش و مدل سازی شد. آنالیز آماری پارامترهای مستقل نظیر دما، زمان واکنش، مقدار هیدروژن پروکسید و مقدار کاتالیست، از روش (CCD) centeral composite design به همراه روش response surface methodology (RSM) برای بهینه کردن راندمان فنول (به عنوان متغییر پاسخ) به کار گرفته شد. ارتباط بین پارامترهای مستقل و راندمان فنول با مدل چند جمله ای درجه ی دوم پیشنهاد داده شد. مقادیر بالای ضرایب همبستگی (R2 = 0.9852 و Adj-R2= 0.9703) حاصل از آنالیز واریانس داده های آزمایشی نشان دهنده ی اهمیت بالای مدل پیشنهاد شده است. تحت شرایط بهینه دمای واکنش ( C 02/51)، زمان (h 8)، مقدار هیدروژن پروکسید ( ml28/3) و مقدار کاتالیست (g 09 /0)، راندمان فنول (%9/0589) بدست آمد که با مقدار پیش بینی شده (%10/1601) در تناسب خوبی قرار دارد. همچنین در این شرایط انتخاب پذیری فنول %100 بدست آمد.
- Abstract
- In this work, SBA-16 nanoporous was synthesized with surface area and pore diameter 964 m2/g and 3.4 nm, respectively. Then, Fe/SBA-16 and Cr/SBA-16 were prepared by impregnation method. The samples were characterized by low and wide angle XRD, N2 adsorption-desorption, FT-IR spectra and UV–Vis spectroscopy. The obtained results indicate that the cubic mesostructure of SBA-16 was not destructed by the incorporation of iron species into the structure of SBA-16 and beside, iron species was dispersed well over support whereas chromium species was poorly dispersed in Cr/SBA-16 catalyst, and Cr2O3 existed as large-sized particles. The obtained composites were used as a catalyst in the direct hydroxylation of benzene to phenol with H2O2 as an oxidant. Effective parameters such as temperature, reaction time, H2O2 content and catalyst amount was optimized on the catalyst performance using One-Factor-at-a-time strategy. Under the optimum condition of reaction temperature (65 °C), reaction time (8 h), hydrogen peroxide content (2 ml) and amount of catalyst (0.1 g); phenol yield (11.7%) and phenol selectivity (96.4%) were achieved for the Fe/SBA-16 catalyst. Effective parameters on the performance of Cr/SBA-16 such as temperature, reaction time, H2O2 content and catalyst amount were optimized utilizing center composite design (CCD) coupled with response surface methodology (RSM). The correlation between independent parameters and response variable (phenol yield) was suggested by a second-order polynomial model. Analysis of variance of experiments results indicated the high value of correlation coefficients (R2 = 0.9852 and Adj-R2 = 0.9703) that implying significant of the proposed model. Under the optimum condition of reaction temperature (51.02 °C), reaction time (8 h), hydrogen peroxide content (3.28 ml) and amount of catalyst (0.09 g); phenol yield (9.0589%) was obtained that had an acceptable fit with predicted amount. In these conditions, phenol selectivity (100%) was also calculated.
