عنوان پایان‌نامه
ساخت کاتالیست غربال مولکولی اصاح شده ZSM-۵ جهت افزایش راندمان تولید پروپن در واکنش هیدروژن زدایی از پروپان
- رشته تحصیلی
- مهندسی شیمی - طراحی فرآیندها
- مقطع تحصیلی
- کارشناسی ارشد
- محل دفاع
- کتابخانه پردیس یک فنی شماره ثبت: 1439.;کتابخانه مرکزی -تالار اطلاع رسانی شماره ثبت: 62716
- تاریخ دفاع
- ۱۳ بهمن ۱۳۹۲
- دانشجو
- مرجان رضویان
- استاد راهنما
- شهره فاطمی
- چکیده
- در این پژوهش اصلاح غربالگر زئولیتی ZSM-5 با استفاده از شبه¬زئولیت ساپو-34 به منظور بهره¬مندی از ترکیب ویژگی¬های فعالیت و غربالگری بالای هر دو پایه در واکنش هیدروژن¬زدائی از پروپان مورد بحث و بررسی قرار گرفته است. در وهله اول زئولیت ZSM-5 با استفاده از روش دانه¬نشانی با به¬کارگیری هسته¬های سیلیکالیت-1 با مشابهت ساختاری بالا با زئولیت نهائی (ZSM-5) سنتز گردید. این روش در کنار مزیت¬های عمده¬ای چون افزایش نرخ کریستالیزاسیون و متعاقب آن کاهش زمان سنتز، افزایش بازده جامد تولیدی و تکرارپذیری بالا، با مصرف حداقل میزان تمپلیت باعث کاهش هزینه تولید و کاهش اثرات زیست محیطی منفی ناشی از حذف مولکول¬های تمپلیت در مرحله کلسیناسیون می¬گردد. در این پروژه مبنای تولید ZSM-5 بر پایه ذرات سیلیکالیت-1 تولیدی با استفاده از قالب¬ساز آلی ارزان قیمت تتراپروپیل¬آمونیوم¬بروماید گذاشته شده است تا در صورت موفقیت، این روش به عنوان تکنیکی اقتصادی به جهت قیمت پائین و بازده بالا و صرفه¬جوئی در زمان و مصرف انرژی برای تولید صنعتی این کاتالیست در مقیاس بالا مطرح گردد. به علاوه بهره¬گیری از هسته-های غیر اسیدی سیلیکالیت-1 در فرموله سازی ZSM-5 به عنوان پارامتری مثبت در افزایش پایداری کاتالیست ارزیابی می¬گردد. در نهایت تجهیز پایه زئولیتی ZSM-5 به فاز ساپو-34 در دو حالت در روش سنتز هیدروترمال به صورت سری هسته-پوسته مورد بحث و بررسی قرار گرفته شده است. هم¬چنین از پلیمر ارزان¬قیمت پلی¬اتیلن¬گلایکول به عنوان عامل فعال سطحی در تولید حفرات تنظیم شده در محدوده مزو به منظور دستیابی به ساختار سلسه مراتبی از پایه ساپو-34 به جهت افزایش کارائی این پایه بهره گرفته شد. نمونه¬های تولیدی از هر مرحله، با استفاده از آنالیزهای پراش اشعه ایکس (XRD)، میکروسکوپ اسکن الکترونی روبشی نشر میدانی (FESEM)، انرژی پاشندگی اشعه ایکس (EDX)، طیف سنجی جرمی پلاسمای القایی جفت شده (ICP)، BET، توزین حرارتی(TGA) و طیف سنجی مادون قرمز تغییر فوریه (FTIR) مشخصه¬یابی شدند و در واکنش هیدروژن-زدائی از پروپان به منظور بررسی عملکرد کاتالیستی به عنوان تکنیکی در ارزش¬گذاری روش¬های سنتز مطرح شده، مورد آزمایش قرار گرفتند. بهترین نتایج برای زئولیت نوترکیب SAPO-34/ZSM-5 مجهز به هسته-های ساپو-34 و پوسته ZSM-5 (Si/Al=60) با تبدیل و گزینش¬گری بالائی از پروپیلن معادل با 42% و 86.5% پس از گذشت پنج ساعت و بیشترین پایداری (80%) پس از گذشت 10 ساعت حاصل شد.
- Abstract
- In this research, modification of ZSM-5 molecular sieve using SAPO-34 zeotype has been investigated in order to combine ZSM-5 high activity and SAPO-34 high molecular sieving in dehydrogenation of propane. In first step, ZSM-5 was synthesized through seeding method employing silicalite-1 seeds with high framework similarity. Besides major advantages like increasing the crystallization rate, shortening the synthesis time, boosting the product yield and high reproducibility, minimizing the template consumption leads to the expenses reduction. Also, this technique can address the environmental problems arising from the calcination of template and other volatile compounds which are not eco-friendly materials. In this project, ZSM-5 was fabricated by taking advantage of silicalite-1 seeds that were produced using tetrapropylammonium bromide cheap template. In this case, this strategy can be served as an economical and efficient route in large scale production bring to mind low cost, high yield, time and energy saving features. Moreover, utilization of non-acidic silicalite-1 species in ZSM-5 formulation is belived to have a positive effect on catalytic stability of ZSM-5. Finally, SAPO-34 phase has been applied for the utilization of ZSM-5 support in two ways employing series hydrothermal synthese. Cheap polyethyleneglycol polymer was sereved as surfactant to induce tuned meso-pores in SAPO-34 framework to enhance SAPO-34 efficiency. All samples were characterized using X-ray diffraction (XRD), Field emission scanning electron microscopy (FESEM), energy dispersive X-ray (EDX), Inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP), BET, thermogravimetric analysis (TGA) and Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR) tehcniques and were evaluated in dehydrogenation of propane catalytic test to estimate the efficiency of syntheses methods. Best results were obtained for novel SAPO-34/ZSM-5 composite zeolite utilized with SAPOP-34 crystals as core and ZSM-5(Si/Al=60) as shell with high conversion and propylene selectivity of 42% and 86.5% after 5 hours time on stream and best stability factor (80%) after 10 hours of reaction.
