عنوان پایان‌نامه
ساخت و بررسی نانو کاتالیست اکسیداسیون انتخابی منو اکسید کربن در جریان هیدروژن پیل های سوختی
- رشته تحصیلی
- مهندسی شیمی-کاتالیست
- مقطع تحصیلی
- کارشناسی ارشد
- محل دفاع
- کتابخانه پردیس یک فنی شماره ثبت: 983.;کتابخانه مرکزی -تالار اطلاع رسانی شماره ثبت: 47184
- تاریخ دفاع
- ۳۰ شهریور ۱۳۸۹
- دانشجو
- عبدالحسین رازقی
- استاد راهنما
- عباسعلی خدادادی, یداله مرتضوی
- چکیده
- اثر روش آماده¬سازی و دمای کلسینه کردن بر روی فعالیت و انتخاب¬پذیری کاتالیست 5.0 wt% CuO-CeO2 برای اکسیدشدن انتخابی مونوکسیدکربن در جریان غنی از گاز هیدروژن (PROX) در دماهای مختلف بررسی شد. کاتالیست سنتز شده با روش هم¬رسوبی با هیدروکسیدپتاسیم و کلسینه¬شده در 450 درجه سانتی¬گراد به مدت 5 ساعت بهترین عملکرد را از خود نشان داد؛ شناسایی این کاتالیست با روش¬های XRD، FESEM، EDS، BET، H2-TPR و CO2-TPD انجام شد. مشخص شد که ذرات بلوری و یا بی¬شکل CuO با متوسط اندازه 30-7 نانومتر بر روی CeO2 به گونه¬ای پخش شده¬اند که دارای سطح ویژه 131 مترمربع بر گرم می¬باشند. مخلوط گازی شامل 1 درصد مونوکسیدکربن، 40 درصد هیدروژن و 1 درصد اکسیژن در نیتروژن به عنوان خوراک برای اندازه¬گیری عملکرد کاتالیست در دماهای مختلف انتخاب شد. همچنین برای اولین بار اثر بازه کوتاه کاهشی در خوراک مونوکسیدکربن و هیدروژن بر روی رفتار احیاشوندگی و افزایش فعالیت کاتالیست 5.0 wt% CuO-CeO2 در زمان¬های مختلف کاهش و دماهای متفاوت بررسی شد. فعالیت کاتالیست به مقدار قابل-توجهی پس از کاهش گذرا در مونوکسیدکربن و هیدروژن افزایش یافت. بیشترین افزایش فعالیت دردماهای پایین¬تر و زمان¬های احیاشوندگی کوتاه¬تر دیده می¬شود. حدود 35 درصد افزایش پس از 3 دقیقه احیاشوندگی در دمای 90 درجه سانتی¬گراد مشاهده ¬شد. گونه فعال¬تر Cu1+ می¬تواند در طی بازه کاهشی تشکیل شده و کاتالیست را به صورت جزیی احیا کند که این منجر به افزایش فعالیت در تبدیل مونوکسیدکربن می¬شود. برای نزدیکتر شدن شرایط به خوراک واقعی اثر افزایش دی¬اکسیدکربن و آب به خوراک بر روی فعالیت و احیاشوندگی کاتالیست مورد مطالعه قرار گرفت. کاهش عملکرد مشاهده شد که می¬تواند در نتیجه اثر انسداد بر روی سایت¬های فعال جذب مونوکسیدکربن باشد.
- Abstract
- Effect of preparation method and calcination temperature on activity and selectivity of 5.0 wt% CuO-CeO2 catalysts for preferential oxidation of CO in a H2–rich stream (PROX) at various temperatures were investigated. The catalyst was synthesized by co-precipitation method with KOH, calcined at 450oC for 5 h showed higher performance. This catalyst characterized by XRD, FESEM, EDS, BET specific surface area, H2-TPR and CO2-TPD. It was found that fine crystallites/amorphous CuO are dispersed on CeO2 particles with average size of about 7- 33 nm and provides specific surface area of 131 m2 g-1. A gas mixture contained 1% CO, 40% H2 and 1% O2 in N2 was used as the feed for measurements of the catalyst performance at different temperatures. At first time, effect of short periods of reduction, in CO and H2 feed, on regeneration and activity enhancement of 5.0 wt% CuO-CeO2 catalyst were investigated at various regeneration times and temperatures. The activity of the catalyst for CO oxidation significantly enhances after transient reduction in CO and H2 feed. Higher activity enhancements are observed at lower temperatures and shorter reduction periods. Up to 35% enhancement is observed following 3 min reduction at 90oC. The most reactive Cu1+ species may have formed during the partial reduction period and regenerates the catalyst leading to higher CO oxidation activities. CO2 and H2O were also added to the feed, to study their inhibitive effects on the activity and regeneration of the catalyst. Decreases of performance were observed in the presence of CO2 and H2O as a result of blockage effect on CO adsorption active sites.
